南京大学朱嘉/王晓君, 最新Joule!

第一作者：Mengxin Shen, Liyao Ji

通讯作者：王晓君，朱嘉

论文速览

碳酸氢盐电解槽（Bicarbonate Electrolyzers, BCEs）通过整合上游碳捕获和下游电化学利用，为降低CO2还原的能源成本提供了一种有前途的方法。本研究提出了一种层级化设计策略，通过分子级和系统级的创新结合，解决了传统碳酸氢盐电解槽（BCEs）中催化剂表面活化CO2不足的问题。

在分子尺度上，作者引入了单原子催化剂CoPc@CNT，该催化剂展现出强大的CO2吸附能力，有效防止了CO2的解吸。在系统上，作者采用了阴极电解液交叉流动策略，进一步提升了CO2的质量传输。该策略使得BCEs在50-300 mA cm-2的电流密度下实现了超过96.2%的法拉第效率（FE），并显著降低了整体能耗，与常规BCEs和CO2气体供料电解器相比，能耗分别降低了36.0%和35.3%。

图文导读

图1：层级设计提供足够的活性CO2，在BCEs中将CO2高效电解为CO

图2：CoPc@CNT在低CO2浓度环境中表现出优异的催化性能

图3：CoPc@CNT催化剂在传统BCE设备中的性能

图4：层级设计的BCEs中消除催化剂表面CO2消耗层的交叉流策略及CoPc@CNT催化剂的CO2RR性能

图5：层级设计的BCEs在实际工业应用中的演示

总结展望

本研究成功实现了在50-300 mA cm-2的电流密度范围内，通过层级化设计策略，将碳酸氢盐高效电解为CO，法拉第效率（FE）高达96.2%。这归功于单原子分散的CoPc@CNT催化剂和电解液交叉流动的协同作用，它们共同增强了与CO2的结合能互动，并促进了CO2的质量传输，确保了足够的活化CO2用于电化学还原。基于创记录的FE，层级设计的BCEs在集成的CO2捕获和转换系统中提供了显著的优势，包括降低能耗。因此，BCEs在实际应用中高效捕获和转换废气为有价值产品的具体进展。

文献信息

标题：Hierarchical design enables sufficient activated CO2 for efficient electrolysis of bicarbonate to CO

期刊：Joule DOI：10.1016/j.joule.2024.04.006