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南京大学朱嘉/王晓君, 最新Joule!

第一作者:Mengxin Shen, Liyao Ji

通讯作者:王晓君,朱嘉

通讯单位:南京大学

论文速览

碳酸氢盐电解槽(Bicarbonate Electrolyzers, BCEs)通过整合上游碳捕获和下游电化学利用,为降低CO2还原的能源成本提供了一种有前途的方法。本研究提出了一种层级化设计策略,通过分子级和系统级的创新结合,解决了传统碳酸氢盐电解槽(BCEs)中催化剂表面活化CO2不足的问题。

在分子尺度上,作者引入了单原子催化剂CoPc@CNT,该催化剂展现出强大的CO2吸附能力,有效防止了CO2的解吸。在系统上,作者采用了阴极电解液交叉流动策略,进一步提升了CO2的质量传输。该策略使得BCEs在50-300 mA cm-2的电流密度下实现了超过96.2%的法拉第效率(FE),并显著降低了整体能耗,与常规BCEs和CO2气体供料电解器相比,能耗分别降低了36.0%和35.3%。

图文导读

图1:层级设计提供足够的活性CO2,在BCEs中将CO2高效电解为CO

图2:CoPc@CNT在低CO2浓度环境中表现出优异的催化性能

图3:CoPc@CNT催化剂在传统BCE设备中的性能

图4:层级设计的BCEs中消除催化剂表面CO2消耗层的交叉流策略及CoPc@CNT催化剂的CO2RR性能

图5:层级设计的BCEs在实际工业应用中的演示

总结展望

本研究成功实现了在50-300 mA cm-2的电流密度范围内,通过层级化设计策略,将碳酸氢盐高效电解为CO,法拉第效率(FE)高达96.2%。这归功于单原子分散的CoPc@CNT催化剂和电解液交叉流动的协同作用,它们共同增强了与CO2的结合能互动,并促进了CO2的质量传输,确保了足够的活化CO2用于电化学还原。 基于创记录的FE,层级设计的BCEs在集成的CO2捕获和转换系统中提供了显著的优势,包括降低能耗。因此,BCEs在实际应用中高效捕获和转换废气为有价值产品的具体进展。

文献信息

标题:Hierarchical design enables sufficient activated CO2 for efficient electrolysis of bicarbonate to CO

期刊:Joule DOI:10.1016/j.joule.2024.04.006

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