第一作者：Panpan Sun、Zelong Qiao
通讯作者：曹达鹏、胡钟霆
通讯单位：北京化工大学、浙江工业大学
曹达鹏，男， 北京化工大学， 教授，博士生导师；在Nature Catalysis, PNAS, J. Am. Chem. Soc, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等期刊上发表SCI论文240余篇，被SCI引用8000余次。研究成果被美国能源部政府工作报告、美国化学会新闻、美国科学日报、环球科学 等几十家境外与境内媒体多次引用和报道；被邀请在国际国内会议做特邀报告60余次,被邀请在美国加州大学Berkeley和Riverside, 英国女王大学, 澳大利亚CSIRO高等研究院, 北京大学, 清华大学等高校作学术演讲40余次。
胡钟霆，浙江工业大学 ，博士，教授，博士生导师，海外留学10余年，获新加坡南洋理工大学博士学位；在Appl. Catal. B等期刊发表SCI论文60篇（一作/通讯30篇，入选ESI高被引论文4篇、热点1篇、H指数24），授权发明专利近10项，担任Appl. Catal. B、Water Research、Chem. Eng. J、ACS Applied Materials & Interface等40多个期刊特邀审稿人。
主持国家自然科学基金、国家重点研发计划子课题、新加坡以色列国家联合基金、校企科技研发重大项目等6项，参与国家重点研发计划（3项）及与德国BASF、美国3M、中国SINOPEC大型企业的合作项目10余项，获中国化工学会科技奖（基础成果）一等奖、浙工大“杰出青年英才支持计划”、入选“2023全球前2％顶尖科学家榜单（World's Top 2% Scientists 2023）等荣誉。
论文速览
钌（Ru）基电催化剂活性位点的不断溶解和氧化严重阻碍了其在质子交换膜水电解槽（PEMWE）中的实际应用。本论文研究了3d过渡金属掺杂的MRuOx（M = Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn）作为PEMWE中酸性析氧反应（OER）的持久耐用电催化剂。通过密度泛函理论（DFT）计算出Ru在MRuOx中的溶解能，筛选出ZnRuOx作为最佳候选材料。结果表明，ZnRuOx在酸性OER中显示出卓越的稳定性，经过15000次CV循环后，η10的衰减可以忽略不计。更重要的是，使用ZnRuOx作为阳极的PEMWE能够在200 mA cm-2的电流密度下稳定运行120 h。研究还进一步揭示了ZnRuOx的稳定性机制，即掺杂在ZnRuOx纳米晶体外部的Zn原子会形成一个“Zn富集”的壳层，有效地缩短了ZnRuOx中Ru-O键的平均长度，增强了Ru-O的相互作用，从而提高了ZnRuOx在酸性OER中的稳定性。
本工作不仅提供了使用DFT计算指导实验合成的新研究范例，而且还提供了一个概念验证，即3d金属掺杂剂作为RuO2稳定剂，作为开发PEMWE用高耐久性基于Ru的催化剂的通用原则。
图文导读
图1：DFT计算与筛选。
图2：MRuOx样品的合成示意图及其OER性能。
图3：酸性OER和PEMWE的耐久性评估。
图4：ZnRuOx的结构表征。
总结展望
本研究成功地通过DFT计算和实验验证，开发了一种新型的ZnRuOx电催化剂，该催化剂在酸性OER中显示出卓越的稳定性和耐久性。ZnRuOx的优异性能归功于Zn原子掺杂形成的“Zn富集”壳层，不仅增强了Ru-O键的强度，还提高了整体结构的稳定性。
本工作为设计和开发用于PEMWE的高耐久性Ru基电催化剂提供了重要的理论和实验依据，也为3d金属掺杂剂作为RuO2稳定剂的应用提供了新的思路。未来，可以进一步探索不同掺杂元素和掺杂水平对RuO2基电催化剂性能的影响，以实现更高效、更经济的能源转换技术。
文献信息
标题：Designing 3d Transition Metal Cation-Doped MRuOx As Durable Acidic Oxygen Evolution Electrocatalysts for PEM Water Electrolyzers
期刊：Journal of the American Chemical Society DOI：10.1021/jacs.4c04096
