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西湖大学王怀民团队: 液晶水凝胶, 一篇ACS Nano!

通过分层自组装和结晶形成的各向异性结构在生命系统中起着至关重要的作用。然而,具有可控性质的低分子量有机分子液晶水凝胶的自发形成仍然具有挑战性。这项工作描述了一种没有N 端修饰和化学共轭的四肽的合理设计,该设计利用分子间相互作用来驱动双组分系统中纳米纤维束的形成,单组分无法访问该纳米纤维束。可以通过改变静电对的对映体来简单地控制纳米纤维的直径。赖氨酸 (K) 突变为精氨酸 (R) 导致机械性能增加 30 倍以上。使用不同技术的机理研究揭示了自组装和各向异性液晶畴形成的机理。全原子分子动力学模拟表明,由于不同的堆叠模式和分子间相互作用,与纯手性组装体相比,异手性肽的混合物自组装成具有更大宽度的纳米纤维。通过用R 代替 K,分子间相互作用显着增加,促进了更稳定的组装并进一步改变了组装力学和散装材料的性质。此外,科研人员还证明了通过加入光响应基团可以轻松控制水凝胶的特性。这项工作提供了一种从各向同性单体生成液晶水凝胶的方法。

图1.(a) 四肽形成的纳米纤维束示意图。( b )四肽的分子结构和本研究中探索的主要四肽序列列表。

图2.(a) 浓度为 5.0 mM 的四肽的滴定曲线。(b) 纳米纤维的直径。(c) 孵育 4 天后水溶液中肽混合物的 TEM 图像。( d )孵育4天后肽的单一成分和肽在水溶液中的混合物的冷冻TEM图像。(e) 孵育 4 天后,水溶液 (pH 7.4) 中肽混合物 (10.0 mM) 的 AFM 图像。

图3.(a) 水溶液中稀释水凝胶的 CD 光谱。(b) 水凝胶的 FTIR 吸收光谱。(c) Ac-FEFE 和 Ac-FRFR 肽混合物的 NOESY 光谱。密切接触用红色圆圈表示。(d) 孵育 4 天后,水溶液中水凝胶的 WAXS 图案的德拜环。(e) WAXS 模式的积分光谱绘制为散射矢量 q 的函数。

图4.(a) 水凝胶 (10.0 mM) 在水溶液 (pH 7.4) 中孵育 4 天后的 POM 图像。(b) 使用线分析水凝胶的方位角。(c) POM 的水凝胶宏观照片。

图5.(a) 水凝胶的 G' 和 (b) 在 1.0% 应变下频率为 1 Hz 时不同水凝胶的 G' 总结。(c) 肽 (10.0 mM) 与荧光报告基因的混合物的发射 (516 nm)。(d)96小时孵育后肽与荧光报告基因混合物的光学图像。

相关论文以题为Biomimetic Heterodimerization of Tetrapeptides to Generate Liquid Crystalline Hydrogel in A Two-Component System发表在《ACS Nano》上。通讯作者是西湖大学王怀民博士。参考文献:doi.org/10.1021/acsnano.1c09860

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